原子力システム研究開発事業及び原子力基礎基盤戦略研究イニシアティブ　成果報告会資料集

効果的環境負荷低減策創出の為の高性能Am含有酸化物燃料の研究

１．研究開発の背景とねらい¹⁾

図1　経済合理性を有するMAリサイクル燃料システム概念図

　将来の原子力発電において多数の軽水炉と少数の高速炉の共存時期が長期間にわたることが予想される。現在の再処理工程ではNp、Am 等の放射能毒性の高いマイナーアクチニド（MA）は高レベル放射性廃棄物に含有され、環境に与える負荷が大きい。Pu の軽水炉での利用の本格化に伴い、MAの環境への影響に対する配慮が更に必要となることを考えると、環境負荷低減型核燃料サイクルシステムの構築が喫緊の課題となる。現行軽水炉の核燃料サイクルとの技術的整合性を重視した高速炉を用いたMA リサイクルシステムを実現することにより、開発コスト及び開発期間の面で合理性を有するMA 燃焼（利用）が可能となり、先の課題を解決可能である。
　使用済み燃料中のMA のうちNp は、現有サイクル技術を利用して全量をPu と共抽出し、Np 含有MOX 燃料に加工して高速炉燃料としてリサイクルできる。これは経済合理性に優れる方式である。残るAm 及びCm のリサイクルについては、まだ、最適概念を検討している段階にある。しかし、現行の湿式法を基本とした再処理においてPu-Np を抽出した残りの溶液から微量のCm を含むAm(以下単に「Am」と称す）を分離する技術の成立性が得られている。このAm を酸化物燃料中に高い濃度で含有させて、少数の燃料体で大量のAm を集中的に高速炉で燃焼させるリサイクル概念を実現できれば、MA 燃料製造システムを小規模とできる等の特徴を持った、経済合理性を有するMA リサイクルシステムを構築できる。
　即ち、高濃度Am 含有酸化物燃料の製造技術確立がMA リサイクル燃料システム実用化上の枢要課題である。
　この解決策として構想されるものは、以下のシステムである。まず、燃料形態は軽水炉等で多用されているペレット型燃料とする。高い放射能の原料の取扱いを考慮して遠隔製造施設で燃料製造を行い、微粉飛散防止の観点から燃料原料粉は造粒する。高濃度にAm を含有する酸化物燃料では熱伝導率等の燃料物性の劣化が生じるため、物性改善のための助剤を燃料原料粉に混合して焼結し、ペレット燃料に加工する。この高濃度Am 含有酸化物ペレット燃料で構成する集合体複数体を、通常のドライバー燃料集合体と同様に、高速炉の炉心領域に装荷し、高速中性子を効果的に利用してAm を燃焼する。これは、高速炉全盛期において、高速炉からのMA を合理的にリサイクルするシステムにも適用可能である。
　本研究開発では、この、Amを酸化物燃料中に高い濃度で含有させて、少数の燃料体で大量のAmを集中的に高速炉で燃焼させる高濃度Am含有酸化物燃料を用いたMAリサイクル燃料システムの実現に必要となる基盤的技術要件の把握を目標として、以下の課題を設定した。
①MAリサイクル燃料システムのシステム構成とシステムコストの概略検討を行うこと
②現行の核燃料サイクルシステムと整合する効率的なMA燃焼のための、MOX及びUO₂を燃料母材とするAm高濃度添加技術の工学的成立性の確認
③高濃度Am含有酸化物燃料開発の中核をなす熱伝導率改善及び酸素ポテンシャル制御技術の工学的成立性の確認
④高濃度Am含有酸化物燃料製造のための合理的な遠隔製造技術の見通しを得ること

２．研究開発成果

２−１．合理的MAリサイクル燃料システムの概念検討^2-4)

　Am等のMAを高レベル放射性廃棄物から分離して燃料として用いる、環境負荷低減型のMAリサイクル燃料システムの有効性を検討するため、コスト等を解析した。
　具体的には先ず、高濃度MA含有燃料の遠隔製造施設の導入コストを評価し、MAリサイクルの経済性を検討した。その結果、MAリサイクル燃料システム導入時に必要となるMA回収設備を設置したLWR再処理施設、Am-MOX燃料製造施設、及び、Np-MOX製造施設の施設費総額は、再処理から発生するPu全量をPuサーマル燃料としてリサイクルする場合に必要となる施設費総額を下回る可能性があることを確認できた。また、MAリサイクル燃料システム用高速炉仕様検討のために炉心特性サーベイ解析、炉心・燃料仕様選定解析を行った。これにより、内側炉心と外側炉心の間に10〜20 wt%のAmを含有させたAmターゲット燃料集合体を装荷する非均質装荷型炉心構成により、発電炉としての炉心性能を損なわずに効果的に核変換を行えることを明らかにした。

２−２．高濃度Am含有酸化物ペレット燃料製造技術開発^1,2,4)

　20wt.%程度の高濃度にAmをMOXに含有させた燃料ペレット製造技術開発をすることとして、AM含有ペレット燃料製造試験を行い、製造技術の工学的成立生を評価した。
　具体的には先ず、ロシアから金属量で50g分のAm粉末を調達し、新規に製作したグローブボックス設置型粉末性状特性評価試験装置により、Am粉末の粉砕混合特性が良好であることを確認した。このAm粉末を用いた10〜20wt.%Am含有MOX(Pu濃度は30wt.%)ペレット製造試験を行うことにより、高濃度Am含有酸化物燃料製造には、従来型の冷間成型・Ar-5%H2ガス気流中における加湿雰囲気下無負荷焼結法を適用可能であり、かつ、焼結条件を固定した際の焼結物の性状（密度、内部組織状態）に再現性があることを確認できた。このことから、本法を実機燃料製造に利用可能であることを確認できたと考えられる。また、新規に製作したGB内簡易遮蔽型熱伝導率測定装置^5,6)を用いた熱伝導率測定を行うことにより、Am含有MOX燃料では、Am含有量の増加に伴い熱伝導率が小さくなる傾向を有することを明らかにした。

２−３．高性能Am含有酸化物ペレット燃料製造技術開発^1,2,4)

　高濃度Am含有に伴う燃料物性劣化を補償するための、燃料への金属顆粒添加技術を開発することとして、金属U、金属Moを添加したAM含有ペレット燃料製造試験を行い、添加材による燃料性能改善効果並びに金属顆粒添加技術の工学的成立性を評価した。
　具体的には先ず、プラズマ回転電極法を用いて直径約100μｍの金属U顆粒を製造した。これと、市販のMo微粉（粒度1.5μｍ）を各2.55wt.%ずつ添加した15wt.%Am含有UO₂（2.5wt.%U-2.5wt.%Mo-15wt.%Am含有UO₂）及び15wt.%Am含有MOX（Pu濃度は30wt.%）（2.5wt.%U-2.5wt.%Mo-15wt.%Am含有MOX）のホットプレス焼結試験を、新規に製作したGB設置型ホットプレス装置を用いて行うことにより、添加材添加高濃度Am含有酸化物燃料製造には、金属U及び金属Moを燃料原料粉末に添加して冷間成型し、これを、ホットプレス焼結する方法⁷⁾を適用可能であり、かつ、焼結条件を固定した際の焼結物の性状（密度、内部組織状態）に再現性があることを確認できた。また、2.5wt.%U-2.5wt.%Mo-15wt.%Am含有MOXについて、実験的に熱伝導率を評価した結果、添加材未添加時よりも有意に熱伝導率が改善されることを確認できた。ただし、ホットプレス焼結特有の量産性に係る問題や、焼結過程においてAm酸化物から放出される酸素により金属Uが酸化されている可能性が高いことを示唆する知見を得たことから、焼結後の製品のO/M比は十分に低減されるものの、照射中の酸素ゲッター能力が低下することについて、更に検討を進める必要があることを確認できた。

２−４．高性能添加材の開発

　本事業では、2-3に示した様に、高濃度Am含有に伴う燃料物性劣化を補償する技術として、金属U及びMo添加型燃料の開発を行っている。しかしながら、これらの添加材を燃料内に均質に添加するための精密制御型混合は、製造工程上の負荷が小さくない。そこで、金属状の複合機能型添加材による代替可能性について検討することとして、酸素ポテンシャル制御並びに高熱伝導率化の両機能を達成できる合金型の高性能添加材概念について、技術的成立性を評価した。
　具体的には先ず、酸素吸収能力、熱伝導特性、融点、核特性への影響の観点からの材質検討により、候補材としてU-Mo合金、U-Zr合金、Mo-Zr合金の3種類を選定した。それらの試作試験、物性試験を行うことにより、Mo-55Zrであれば、複合機能型添加材の要件である酸素吸収機能と熱伝導率改善機能を満足できる可能性が高いことを明らかにした。一方、模擬燃料粉末にUO₂粉末を用い、これにMo-55Zr顆粒（粒径53μｍ以下）を5wt.％添加して焼結試験を行って熱伝導率を評価したところ、焼結体内にMo-55Zrを起点とするマイクロクラックが発生し、熱伝導率が添加材未添加のUO₂焼結体からあまり向上しないことが確認できた。以上から、Mo-Zr合金は実用複合機能型添加材としての可能性は有しているものの、これを添加した燃料粉末焼結時のマイクロクラック発生防止策の構築が課題であり、複合機能型添加材の実用化には時間を要することが把握できた。

２−５．合理的遠隔製造工程の開発¹⁾

　原料粉末の飛散防止やペレット製造時の遠隔取扱い性に優れる燃料製造工程に適した造粒技術を明らかにするため、転動造粒法及び押出造粒法に関する基礎試験を実施して、造粒仕様と運転条件との相関関係を明確化し、原料粉末の飛散防止やペレット製造時の遠隔取扱い性の観点から手法間の比較評価を実施した。
　具体的には先ず、UO₂粉末を模擬燃料粉末とする造粒試験、及び、得られた造粒物の焼結試験を行うことにより、転動造粒法、押出造粒法⁸⁾間に有意な差はなく、どちらも、良好な焼結性を示す造粒物を得られることを明らかにした。また、UO₂転動造粒物、押出造粒物について、2-3の研究開発課題時と同様に、5wt.%の金属U顆粒、5wt.%のMo微粉を添加し、ホットプレス焼結試験を行った。その結果、添加材を添加した場合においても、転動造粒物と押出造粒物の間に有意な差は認められず、どちらの造粒物も良好な焼結性を示すことを明らかにした。そこで、転動造粒法、押出造粒法ともに実用技術としての可能性を有すると考え、両手法について、実用化時を想定した遠隔製造工程を具体化するとともに実用化上の課題点の抽出を行った。その結果、両手法ともに100g規模の原料粉を対象とできる装置の小型化が主たる課題となること、及び、押出造粒法については、造粒物の工程機器間搬送システム開発も課題となることが確認できた。

３．今後の展望

　高濃度Am含有酸化物燃料に関して本事業で得られた成果に基づき、製造試験による燃料製造方法の詳細検討、物性試験による物性の詳細評価を行い、性能実証のための照射試験準備を進めることが必要である。併せて、照射試験時の試験用燃料の健全性を定量的に評価するための、燃料性能評価手法の開発・整備が必要である。これらについては、競争的資金による実施を計画中である。照射試験により性能が実証できれば、その時点で、最新の状況を考慮したシステム導入コスト評価を改めて実施して本システム導入に係る財務面の負担を明確にした上で、本システム実用化の意義、有効性を広く一般に説明していくこととなる。

４．参考文献

1)石井徹哉ら、”金属顆粒添加型酸化物燃料の製造技術開発”、原子力学会和文論文誌　vol.9(2),207-218(2010).

2)Kenya TANAKA, et. al, “Rational MA Recycling Concept Based on Innovative Oxide Fuel with High Am Content” GLOBAL 2007, Boise, Idaho, USA.

3)Shigeo OHKI et. al, “An Effective Loading Method of Americium Targets in Fast Reactors” GLOBAL 2007, Boise, Idaho, USA.

4)Kenya TANAKA, et. al, “Evaluation of MA Recycling Concept with High Am-Containing MOX(Am-MOX)Fuel and Development of Its Related Fuel fabrication Process” GLOBAL 2009, Paris, France.

5)佐藤勇ら、「物性測定装置」、特願2007-036462（2007年2月16日）

6)廣沢孝志ら、「加熱炉及び加熱炉を使用した熱物性値測定装置」、特願2007-036463（2007年2月16日）

7)石井徹哉ら、「核燃料ペレットの製造方法及び核燃料ペレット」、特願2009-180988（2009年8月3日）

8)石井徹哉ら、「核燃料ペレット及びその製造方法」、特願2009-176332（2009年7月29日）