原子力システム研究開発事業及び原子力基礎基盤戦略研究イニシアティブ　成果報告会資料集

FBR移行サイクルの柔軟性向上技術の実用化に関する研究開発

１．研究開発の背景とねらい

　本事業では、軽水炉からFBRへの移行期における燃料サイクルシステムとして優れた特性を有している柔軟な燃料サイクル構想(FFCI, Flexible Fuel Cycle Initiative)の実用化をめざした技術開発を行う。FFCIの枢要技術であるウラン分別技術とリサイクル原料一時貯蔵技術の実用性を確認する。
　軽水炉からFBRへ移行期には、軽水炉使用済燃料再処理の回収PuはFBRへ供給される。前回の公募研究で、FBR導入開始時期・速度等の不確定要因を変動させた種々移行シナリオに対する燃料サイクルシステムの柔軟性や経済性を評価し、FFCIの優位性を基礎的に確認した。また、FFCIの枢要技術であるウラン分別とリサイクル原料貯蔵の技術的成立性をさらに詳細に検討し、FFCIの実用性を確認する必要があることを明確化した。図１に移行期の燃料サイクルシステム、図２に優位性評価結果を示す。
　本研究開発では、ウラン分別の候補技術として、考えられる各種の化学的方法を抽出して比較評価し、湿式法及び乾式法を１技術ずつ選定する。また、ウラン分別技術により得られる模擬のリサイクル原料を用いて、粒径、密度等を変化させたパラメータ試験を実施し、リサイクル原料の物性を評価する。
　次に、従来データ及び上記試験で得られたデータに基づき、リサイクル原料の熱伝導度解析モデルを確立し、貯蔵施設の成立性を詳細な伝熱流動解析コード及び臨界安全性解析コードで評価し、十分な安全性を確保できる施設を検討する。
　以上の結果、移行期の種々FBR導入シナリオに柔軟に対応できる燃料サイクルシステムの実用性を確認でき、将来の選択肢として確立することができる。

図１　FBR移行期の標準的な燃料サイクルシステムとFFCIシステム

図２　FBR移行期の燃料サイクルシステムの優位性評価結果

２．研究開発成果

(1)一時貯蔵物質としてのリサイクル原料の調製・物性測定試験

①リサイクル原料の調製試験

ⅰ)リサイクル原料調製技術評価
　各種のウラン分別を含む再処理技術を、ウラン分別順番、使用する有機媒体(抽出溶媒等)と無機媒体(硝酸溶液等)の数、分別されたウランの純度、分別されたウランの形態、ウラン分別残渣(Pu等)の形態、の５つの観点から比較評価した。その結果、湿式法では分別順番、媒体数、ウラン形態、残渣形態の観点で優れている晶析法(先進湿式法)が、乾式法では全ての観点で、特にウラン形態が再濃縮に適したフッ化物であることよりフッ化物揮発法が選択された（表１）。

表１　ウラン分別技術の評価結果

図３　ペレット密度の温度依存性

ⅱ)リサイクル原料調製模擬乾式試験
　フッ化物揮発法の選択結果に基づき、ウランと非放射性の模擬FP元素を用いた模擬リサイクル原料を作製評価した。軽水炉使用済燃料中の元素組成、フッ化物揮発法の物質収支、FP元素フッ化物の物理化学特性を考慮し、模擬元素と組成を決定した。本組成の混合フッ化物粉末をペレット状に加圧成型し、高純度のAr気流中500℃から800℃の範囲で加熱し、温度とペレット密度(混合物理論密度に対する相対密度)の関係を求めた。
　成型時の相対密度は60%TDで、500℃までは密度上昇は認められず、600℃〜700℃にかけて急激に上昇した（図３）。したがって、最適温度として約90%TDの相対密度が得られる695℃を選定した。

ⅲ)リサイクル原料調製実燃料湿式試験
　実使用済燃料をセル内で昇温加熱してリサイクル原料を調製するため、遠隔操作型電気炉を整備した。ウランを用いた調製(焼成)試験では、UO₂硝酸溶解液の全量脱硝及び硝酸ウラニル析出後上澄み液脱硝の2試験を実施し、湿式調製試験条件を選定した。全量脱硝試験では、未照射UO₂ペレット粉砕粉の硝酸溶解液を電気炉内で加熱蒸発して乾燥固化した。上澄み液脱硝確認試験では、加熱蒸発の途中で液量が約1/3になった時点で上澄み液をろ過し、上澄み液を更に加熱蒸発して乾燥固化した。これらの試料について、そのままの状態及び軽く潰して、SEM観察し、画像処理により粉体の粒径を測定し、平均粒径約32μmを得た。

②調製済リサイクル原料の物性評価
ⅰ)模擬リサイクル原料の物性測定試験
　乾式法により調製したフッ化物の模擬リサイクル原料ペレットを粉末化し、走査電子顕微鏡観察及び空気中加熱試験を行うとともに、粒度分布、比表面積、真密度及び熱伝導度を測定した。695℃で調製したフッ化物の模擬リサイクル原料ペレットを粉砕し、目開き90μmのふるいを通過した分を模擬リサイクル原料粉末とし、物性測定に用いた。粒度分布は湿式レーザー回折法、比表面積はBET法、真密度は比重瓶(ピクノメータ)で測定し、粒径0.4〜50μmの比較的平坦な粒度分布(平均約5μm)、比表面積0.61m²/g、真密度6.64g/cm³を得た。また、熱伝導度は模擬リサイクル原料の焼結体試料を作製し、レーザーフラッシュ法により熱拡散率を測定して比熱と密度をかけて真密度での熱伝導度を測定し、熱伝導度として約1.15W/m・Kを得た。

ⅱ)リサイクル原料の物性評価
　リサイクル原料の物性としては、粒径、粒径分布、比表面積、真密度、かさ密度、熱伝導率がある。熱伝導度以外の機械的物性はリサイクル原料の調製方法、特に粉砕・分級処理に依存する。したがって、これらの機械的物性については、粉砕前の特性と粉砕・分級後の特性とに分離して評価する計画とした。②ⅰ)で得られたデータでは、粉末試料の真密度がフッ化物試薬混合物理論密度より高かったが、フッ化物同士の固溶体化及び複合フッ化物形成に伴う理論密度の変化によるものと考えられる。また、He中では熱伝導度実測値が計算値より低いのに対し、空気中では実測値の方が高くなったが、気体分子の平均自由行程の違いより、定性的に説明できた。

(2)調製済リサイクル原料一時貯蔵システムの安全設計

図４　実測データと解析結果の比較

①熱伝導度解析モデルの設定
　模擬リサイクル原料の物性測定結果から検討し、粉末粒径分布の効果、粉末比表面積の効果、リサイクル原料の熱伝導度評価式、を導入した改良解析モデルを構築し。本モデルを用いて模擬リサイクル原料熱伝導度λの実測データを検証解析し、解析精度を確認した。その結果、改良解析モデルは実測データを良く再現し（図４）、実機リサイクル原料一時貯蔵システムの安全設計に使用できることが分かった。

②調製済リサイクル原料貯蔵設備の設計評価
　放射性物質の貯蔵施設解析に適用されている汎用の詳細伝熱流動解析コードを用い、自然対流及び熱輻射を考慮した3次元の熱流動解析を実施した。解析は、通風管部をガラス固化体貯蔵施設相当の構造を標準とし、通風管部構造を変えた2種類の調製済リサイクル原料貯蔵施設を比較することとした。解析結果について、流量及び排気温度、流速、中心温度、収納管外表面の熱伝導率、熱輻射の影響を評価した。その結果、解析条件として、a)解析範囲を外側通風管１本の領域に限定した固化体貯蔵施設との相対比較評価、b)自然対流の駆動力を模擬するために排気塔高さに相当する下流側ダクトを設けて固化体貯蔵施設の結果が現実的なものとなるような微調整、c)内側通風管を設けない方向の検討、d)熱輻射を考慮した解析をそれぞれ選定した。

③臨界安全設計
　調製済リサイクル原料一時貯蔵設備と類似している原子力発電所新燃料貯蔵ラックの臨界防止指針では、想定されるいかなる場合でも臨界を防止できることが求められている。この観点で、調製済リサイクル原料が溶融時の最適減速状態確認のため、周りの水密度を変化させて臨界性の解析評価を行った。その結果、モンテカルロ解析が必要であり、水密度によっては水が充満している時よりも実効増倍率が高くなる可能性があり、現状の配置間隔のみでは未臨界を維持できず何らかの対策が必要なことが分かった。これらの条件を考慮することで想定仮想事故時の臨界解析が可能となることが明らかになった。以上より、臨界安全設計のための想定仮想事故及び臨界解析条件を選定した。

３．今後の展望

　軽水炉からFBRへの移行期燃料サイクルシステムとして優れた特性を有している、FFCIの枢要技術(ウラン分別、リサイクル原料一時貯蔵)の実用化確認のため、3年間の研究開発を開始した。上記1年目に選定した技術と試験・解析条件に基づき、今後試験及び解析を実施する。